2012年10月23日火曜日

放射性セシウム濃縮測定法の検討

放射性セシウム濃縮測定法の検討


   水道水、河川水、灌漑用水、湖沼水等に含まれる放射性セシウムの濃度は極端に低く、NaIでは検出限界を超えております。 そこをなんとか有意に測定できないものかと濃縮測定法の検討を始めました。

   本来は、水試料を加熱濃縮や減圧濃縮して放射性セシウムの濃度を高めれば良いのですが、濃縮過程に時間を要することや測定時に妨害となる岩石由来の天然放射性核種も濃縮してしまうため、セシウムの選択的濃縮法が要求されるわけです。 そこで、比較的安価なゼオライトを利用することにしました。

   ゼオライトはイオン交換とふるい効果により広いpH範囲でCs吸着能(>90%)を持っていることが知られており、放射性セシウムの除去回収に広く利用されています。 未使用のゼオライト【モルデン沸石、(Ca,K2,Na2)[AlSi5O12]2・7H2O】結晶をセシウム汚染水に投入すると、ゼオライトに包含されていたCa+、K+、Na+が溶液中のCs+と置き換わることで、Cs+の回収ができるわけです。 ただし、イオン選択性はCs+>NH4+>>K+>Na+となっており、水中にアンモニウムイオンが多量に含まれる汚れた水やNa+が大量に含まれる海水などでは強く妨害を受けます。
  また、ゼオライト(1g)のセシウム吸着交換能は約100〜200mgCs/gと大きく、非放射性のCsが含まれていたとしても放射性セシウムはほぼ回収するだけの充分な能力があります。


   一定量の水試料に既知量のゼオライトを投入し、撹拌後にゼオライトと水を分離する操作を繰り返します。 最終的にセシウムが吸着濃縮されたゼオライトのみをNaIで測定するという方法です。 「継続的な撹拌法?」「水試料の必要量?」等の問題はいくつか存在しますが実験としてトライしてみます。

   計画では、数リットル単位で水試料を交換し、その都度回収ゼオライトのスペクトルを観測して、試料水の必要量を見積もることにしています。 また、事前に測定した精製水洗浄ゼオライトには、天然由来の放射性核種は観察されますが放射性セシウムのピークは確認できませんでした。 ゼオライトが汚染されていないことを確認済みです。

   なお、プルシアンブルー (Prussian blue)やその誘導体もセシウムに対して高い吸着能を持っていますので、濃縮捕集剤としての利用も考えられますが、水との分離方法やセシウム交換容量等においてゼオライトには劣るため今回は見送りました。 安価で取り扱いが簡単な新材料が出現すればその時にトライしてみます。



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阿賀野市産の「柿」は大丈夫か?

阿賀野市産の「柿」は大丈夫か?



阿賀野市産(路地物)の柿を検査してみました。

  柿の皮をむいて、ヘタ、種を除去し可食部をサイコロ状に包丁で裁断した後に1リットルマリネリ容器に充填して測定。
  柿の果肉は比較的柔らかいので上から圧力を加えて抑えこむとギッシリと充填できます(ミキサー等でジュース状に加工すると、柿に含まれる糖分のため測定中に発酵が生じ、容器から溢れてしまいますのでお勧めできません。) なお、用いた柿は渋抜き操作を実施していません!

  測定後の柿は、発酵こそしていませんでしたが、表面がジャム化しており容器がベタベタ状態........測定操作は無菌状態で実施しておりませんので衛生上危険と判断して廃棄しました。


測定結果
   Cs137もCs134も検出限界未満で検出できませんでした。 また、γ線スペクトル上にも該当核種のピークは確認できません。

試料名 採取日 測定日 測定重量 Cs137
(Bq/kg)
Cs134
(Bq/kg)
柿(阿賀野市産路地物) 2012-10-20 2012-10-21 904g 検出限界未満(<1.4) 検出限界未満(<1.4)
                                             ※測定時間は20,000秒

      尚、福島県では、24年産の柿からセシウム合算で最大 87 Bq/kg が検出されています。
        ◎福島県農林水産物モニタリング情報


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2012年10月14日日曜日

秋の味覚の「クリ」検査


秋の味覚の「クリ」検査


2012年8月〜2012年10月の福島県のモニタリング結果を見ると、秋の味覚「クリ」で〜150 Bq/kg、「ミョウガ」〜50 Bq/kg と他の農産物と比較して放射性セシウムが頻繁に検出されています。

  新潟県の汚染状況を知るために、五泉市村松産の「クリ」阿賀野市産路地物「ミョウガ」を測定してみました。

  その結果、いずれも検出限界未満となり「クリ」は栗ご飯に、「ミョウガ」はサラダとお吸い物にしていただきました。 (クリの皮むきは大変な作業でしたが、これが今晩の「栗ご飯」になることを期待して奮闘しました。)





試料名 採取日 測定日 測定重量 Cs137
(Bq/kg)
Cs134
(Bq/kg)
クリ(五泉市村松産) スーパー購入 2012-10-14 912g 検出限界未満(<1.6) 検出限界未満(<1.5)
ミョウガ(阿賀野市産路地物) 2012-10-12 2012-10-13 527g 検出限界未満(<2.8) 検出限界未満(<2.6)
                                             ※測定時間は15,000秒



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阿賀野川河川敷の汚染状況(その2)

阿賀野川河川敷の汚染状況(その2)


  5月末から6月初頭にサンプリングした阿賀野川右岸の6つの河川敷のうち2つの地点を選択して、再び土壌を採取して放射能濃度の変化を調べてみました。

  下流域にあたる阿賀野市下里河川敷では、5ヶ月経過しても河川敷土壌中の放射性セシウム濃度にほとんど変化がありません。 一方、上流域の安田橋運動公園河原に関しては数値が大幅に減少していました。

  安田橋運動公園付近で今年の夏から河川の護岸改修工事が実施されているため放射性セシウム濃度の減少は、自然減ではなく人為的なものと考えています。 いずれにしろ、阿賀野川の底質泥を介した放射性セシウムの流下移動は現在も続いているものと考えられますので、今後も継続的に監視して行く予定です。



採取地点 採取日 測定日 放射性セシウム合算
(Bq/kg(乾))
阿賀野市下里河川敷 2012-10-09 2012-10-15     135
阿賀野市下里河川敷 2012-06-10 2012-06-15     200
阿賀野市安田橋運動公園河原 2012-10-09 2012-10-15       71
阿賀野市安田橋運動公園河原 2012-05-25 2012-06-02      197
                                  ※放射性セシウム合算=Cs137+Cs134
               



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2012年10月10日水曜日

測定結果(10/1〜10/9)

測定結果(10/1〜10/9)

 

  五頭山麓に分け入って天然キノコを採取し測定してみました。 キノコが生育している土壌が汚染されている場合に、キノコには放射性セシウムが濃縮され易いとの報告がありますので、五頭山麓の汚染を間接的に知る意味で、食用・毒キノコの区別なく採取し放射能測定を実施しました。

 採取した天然キノコを水洗いし、水を拭き取った後にミキサーで裁断! 測定中の発酵を抑えるため電子レンジで過熱後に室温に戻し、マリネリ容器に充填後に測定!

  その結果、Cs134は検出限界未満でしたが、Cs137で1.7 Bq/kgと市販されている菌床栽培生シイタケと同様に汚染度が低いことが分かりました。 


  なお、新潟県の報告では、ワタゲナラタケ(湯沢町)7.9 Bq/kg、アミタケ(阿賀町)11Bq/kg、 ヌメリイグチ(阿賀町)18 Bq/kg 等から放射性セシウムが検出されており、阿賀町や湯沢町での原発由来の汚染がキノコからも検出されています。
◎野生きのこの放射性物質の検査結果について(新潟県)


                          
試料名 採取日 測定日 測定重量 Cs137
(Bq/kg)
Cs134
(Bq/kg)
釜揚げ風ゆでうどん(福島県本宮市) スーパー購入 2012-10-02 1,037g 検出限界未満(<1.2) 検出限界未満(<1.2)
白米(24年胎内市産こしひかり) スーパー購入 2012-10-05  995g 検出限界未満(<1.4) 検出限界未満(<1.3)
天然きのこミックス(五頭山麓) 2012-10-04 2012-10-06  877g    1.7 検出限界未満(<1.3)
菌床栽培生シイタケ(JA越後中央) スーパー購入 2012-10-06  670g    2.1 検出限界未満(<1.7)
湖沼堆積泥(瓢湖北岸) 2012-09-30 2012-10-09  795g    5.4 検出限界未満(<1.9)
土壌(大室浄水場隣接道路脇) 2012-10-03 2012-10-06 1,059g    12.8 検出限界未満(<2.0)
土壌(大室浄水場隣接土手) 2012-10-03 2012-10-06  963g    2.5 検出限界未満(<2.1)
測定時間は10,000秒〜30,000秒


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2012年10月1日月曜日

自動車エアコンフィルターの放射能測定

自動車エアコンフィルターの放射能測定


   土壌等が放射性物質で汚染された場合に、細かな汚染粉塵が風によって巻き上げられ、遠方に移動して汚染拡大を引き起こし、呼吸により汚染粉塵を体内に取り込んで内部被曝の原因となることが危惧されています。 大気中に含まれる汚染粉塵の量を知るためにはハイボリュームエアサンプラー(粉塵収集装置)等で大量の空気を吸引してろ紙上に粉塵を捕集して調べる方法が一般的ですが、当方にはその装置がありません。  そこで、自動車エアコンフィルターに着目して、そこに捕集されている放射性物質の量を測ってみることにしました。 通常、エアコンフィルターは1年間程度で交換するのですが、そこには外気に含まれていた粉塵と共に放射性物質がトラップされているはずです。 特に、汚染レベルが高い地域で使用された場合は、エアコンフィルターの汚染度も高くなっていると予想されます。


   今回、原発事故当時から福島県いわき市で使用されていた自動車に装着されていたエアコンフィルターの提供を受けたので、放射性物質量を求めてみました。 エアコンフィルターは車種によって形状が異なるため、そのまま測定用の容器に入れても測定条件が一定となりませんので、水による溶出操作を加えることにしました。

前処理と測定法

 

エアフィルターの表面線量率測定
   吸気側には白い繊維状の埃が目立つが、排気側には観察できず! NaIシンチレーションサーベイメーターで吸気側の表面線量率を測定したところ。フィルター表面では0.10μSv/hとわずかに高い数値を示した!




エアフィルターの洗浄
   エアフィルターを超音波洗浄機に収まるサイズにカッターで切断! 精製水約200mlを用いて裁断したエアフィルターを超音波洗浄(10分)し、汚れを含んだ水を1リットルマリネリ容器に移し替えた後、新たな精製水で洗浄を計5回繰り返した(約1リットル)。 回収した水は濁っており、不溶性の沈殿物も確認。 1リットルマリネリ容器をガンマー線モニター(AT1230A)にセットし、30,000秒測定!



不溶物の分離
   測定終了した洗浄水からろ過フィルター(コーヒー用ろ紙)を用いて不溶性の物質を回収した後にろ液を再度 30,000秒測定!



測定結果

 

エアフィルターに吸着されていた放射性セシウムの量は43.5 ベクレル(測定重量で補正)で、不溶物除去後に18.4ベクレルに減少(放射性セシウムの58%がろ紙上に回収)していることから、ろ紙上に回収された不溶性物質に放射性セシウムが水に溶けない状態で強く吸着していると考えられる。 不溶性の部分はバーミキュライト等の粘土質と推測しているが、水溶性の部分の化学形の解析に関しては今後の課題です。

  今回の一連の測定ではエアフィルター表面の線量率が周囲の環境と比べて同じか僅かに高い程度で当初はほとんど汚染は無いと思われましたが、水による溶出測定を実施して放射性セシウムによる汚染を初めて確認できたので、表面の線量率のみによる判断は汚染を見逃す可能性があります。
     
試料名 測定日 測定重量 Cs137
(Bq/kg)
Cs134
(Bq/kg)
Cs合算
(Bq/kg)
エアフィルター洗浄水 2012-09-25  997g   27.4   16.2  43.6
エアフィルター洗浄水(不溶物除去) 2012-09-26 1,000g   11.5     6.9  18.4

   なお、エアフィルター洗浄液と不溶物除去後の放射能比は、それぞれ(セシウム137:セシウム134=1:0.59、セシウム137:セシウム134=1:0.60)となり、原発事故初期にセシウム137とセシウム134は放射能比(1:1)で放出され減衰を考慮した測定時点(9月25日〜9月26日)での理論的放射能比(1:0.61)とほぼ一致しており、測定しているものが原発事故由来のものと確認できた。






   ※自動車エアコンフィルターや自動車吸気フィルター(エアエレメント)の汚染は各地で確認されておりますが、国や自治体が明確な基準・方針を定めていないため、交換作業に携わる人の被曝や、高レベル汚染フィルターの廃棄方法もわからぬまま放置されているのが現状です。

    ◎放射性物質で汚染されたエアフィルターの取り扱い指針(日本空気清浄協会)


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測定結果(9/17〜9/30)

測定結果(9/17〜9/30)



                            測定時間は10,000秒〜40,000秒
試料名 採取日 測定日 測定重量 Cs137
(Bq/kg)
Cs134
(Bq/kg)
雪印メグミルク(海老名工場) スーパー購入 2012-09-25 1,030g 検出限界未満(<1.1) 検出限界未満(<1.1)
農協牛乳(新潟市西蒲区) スーパー購入 2012-09-30 1,032g 検出限界未満(<1.1) 検出限界未満(<1.0)
水道蛇口水(阿賀野市水原地区) 2012-09-25 2012-09-28 1,000g 検出限界未満(<1.3) 検出限界未満(<1.2)
24年産玄米(新潟市江南区横越)   不明 2012-09-29  828g 検出限界未満(<1.8) 検出限界未満(<1.6)
24年産白米(新潟市江南区横越)   不明 2012-09-29 1,018g 検出限界未満(<1.4) 検出限界未満(<1.3)
ぶなしめじ(雪国まいたけ) スーパー購入 2012-09-25 166g 検出限界未満(<12.9) 検出限界未満(<12.1)
乾燥土壌(新潟市江南区) 2012-09-16 2012-09-28 1,154g 検出限界未満(<2.2) 検出限界未満(<1.9)
乾燥土壌(柏崎市) 2012-09-15 2012-09-28 1,233g 検出限界未満(<2.0) 検出限界未満(<1.6)
乾燥土壌(刈羽村) 2012-09-15 2012-09-28 1,126g 検出限界未満(<2.1) 検出限界未満(<1.7)
河川土壌(五頭山麓いこいの森) 2012-09-16 2012-09-23 1,445g 検出限界未満(<2.5) 検出限界未満(<1.9)
河川水(五頭山麓いこいの森) 2012-09-16 2012-09-18 1,026g 検出限界未満(<1.2) 検出限界未満(<1.2)

   ※重量不足のため、検出限界値が高くなっています! 検出限界値は試料の種類、重量、測定時間等により変動します。


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